應湯和之邀朱元璋也投身郭子興部。
六月，朱元璋奉郭子興命回鄉募兵，年僅二十二歲的徐達欣然應召，從此開始了他的戎馬生涯。
朱元璋發現徐達“動靜語默，悉超群英。”於是委以重任，代替自己征戰四方。
後來朱元璋在回憶時又說:“徐達，平昔言簡慮精，當提兵之時，令出不二。”可見其修養已是大將之才。
至正十三年，在加入起義軍後徐達等隨朱元璋相繼攻克河州，新塘，三汊河，陽泉。
保住達魯花赤營寨，攻下徐官倉寨，朱元璋部聲勢大振。
朱元璋見在濠州難成大事，遂於至正十四年秋，率徐達湯和等二十四人離開濠州。
南進定遠，攻下滁州，在此過程中徐達衝鋒陷陣，威勇初露。
至正十五年，因滁州糧草不濟，朱元璋決定攻取和州以便籌集軍糧。
徐達率軍先行與張天佑，湯和一道攻下和州。徐達因攻打和州立下戰功被擢升鎮撫。
在渡江攻拔採石，太平，進攻集慶的戰役中，徐達作戰勇敢，功勳卓著，成為朱元璋手下的得力戰將。
徐達一生驍勇有謀，戰功及築邊皆功勞顯赫，被朱元璋譽為“萬里長城”。
他話語較少而思慮精深，在軍中軍令一旦發出，便不改變。善於安撫將士與下級同甘共苦，將士無不感激他的恩德，願意報效盡力。
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因此，兵鋒所向無不克敵制勝，更能嚴格約束部隊。所攻克大都會二處，省會三處，府城縣城一百餘處，市井安然百姓不受戰亂之苦。
其主要軍事活動有徵戰江南:
元至正十六年從朱元璋攻佔集慶被任為大將率軍拔鎮江連克常州常熟江陰等地
至正二十年，五月，與常遇春在九華山下設伏，大敗陳友諒軍。
次年，從取江州追陳友諒至漢陽。至正二十三年，從朱元璋援安豐，敗張士誠部將呂珍。
不久，助朱元璋取得鄱陽湖之戰勝利，擊殺陳友諒。
至正二十四年，徐達與常遇春等肅清陳友諒餘部，盡佔湖湘之地。
率諸將徹底討平張士誠，北伐滅元。至正二十七年，十月，徐達任徵虜大將軍與副將軍常遇春率軍北伐。
洪武元年，揮師由山東向河南進軍，攻佔汴梁，四月，自虎牢關西進在塔兒灣一舉擊潰託音特穆爾所率元軍五萬，迫使元梁王阿魯溫於洛陽投降。
隨後，徐達，常遇春分兵攻佔嵩，許，陳，汝諸州。潼關守將李思齊，張思道，聞風而逃。
徐達等派兵進駐潼關，並西進佔領華州，五月，朱元璋抵汴梁督戰。
採納徐達基於元廷外援已絕，乘勢直取元都的建議。七月，徐達率軍自中灤渡黃河，攻佔衛輝，彰德，磁州。
明太祖洪武元年，明朝正式對外宣戰，明太祖命令徐達為大都督，統領北伐大軍進攻中原地區。
明太祖親自為徐達送行並贈予他一面“武定天下”旗幟，作為北伐大軍的指揮旗幟。
徐達率領的北伐大軍分為三路，左路由常遇春，李文忠，藍玉等率領沿海岸線進軍，目標是山東。
右路由胡大海，劉基，張定邊等率領，沿黃河進軍目標是河南。
中路由徐達親自率領，直取元朝首都大都，三路軍隊各有任務，相互配合，共同推進。
徐達的中路軍隊由步兵，騎兵和火器兵組成共計十萬人。
他們沿著京杭大運河北上，一路攻佔了揚州，泰州，淮安，徐州，濟南等地。
在攻打濟南時遇到了元朝名將王保信的抵抗，王保信率領十萬精銳騎兵在濟南城外與徐達軍交戰。